尋找具有定制性能材料的任務(wù)，正日益擴(kuò)展到高階組合空間，候選材料的數(shù)量相應(yīng)成爆炸性增長。一個關(guān)鍵的挑戰(zhàn)是，在合成空間中發(fā)現(xiàn)材料具有新特性的區(qū)域。傳統(tǒng)的材料特性預(yù)測模型不夠精確，無法指導(dǎo)搜索。

在此，來自美國加州理工學(xué)院的John M. Gregoire等研究者，通過自動化實驗和數(shù)據(jù)科學(xué)發(fā)現(xiàn)復(fù)雜氧化物。相關(guān)論文以題為“Discovery of complex oxides via automated experiments and data science”發(fā)表在Proceedings of the National Academy of Science of the United States of America上。

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數(shù)據(jù)科學(xué)，在材料研究中的日益融合，預(yù)計將加速發(fā)現(xiàn)性能改善的材料及其組合，用于需要多功能材料的技術(shù)應(yīng)用。機(jī)器學(xué)習(xí)，是構(gòu)建預(yù)測模型的一種流行方法，但有限的訓(xùn)練數(shù)據(jù)往往會影響預(yù)測的準(zhǔn)確性，特別是在沒有訓(xùn)練數(shù)據(jù)的組合空間。訓(xùn)練數(shù)據(jù)在高階成分空間(例如，至少三個正離子氧化物)中特別有限，這為通過形成相(即包含所有三個正離子的晶體結(jié)構(gòu)或替代合金)，來調(diào)整多種性質(zhì)提供了機(jī)會。大量潛在的高階成分，超過了現(xiàn)有的發(fā)現(xiàn)或預(yù)測方法，而預(yù)測替代合金相及其性能，仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

在此，研究者開發(fā)了兩種數(shù)據(jù)科學(xué)方法，來發(fā)現(xiàn)高階組成空間中的材料。相圖模型采用熱力學(xué)平衡假設(shè)，僅利用光學(xué)吸收數(shù)據(jù)提出候選相圖。涌現(xiàn)特性模型，使用相同的數(shù)據(jù)，來識別那些光學(xué)特性不能用相同元素的低階組分的組合來解釋的組分。該工作還描述了高通量工作流的設(shè)計和實現(xiàn)，該工作流為這些模型提供數(shù)據(jù)，以及一個用于指導(dǎo)發(fā)現(xiàn)的示例用例。研究者的主要發(fā)現(xiàn)是，適當(dāng)構(gòu)建的數(shù)據(jù)科學(xué)模型可以使用傳統(tǒng)上不用于相表征的數(shù)據(jù)來推斷復(fù)雜材料的相行為。這些推論增加了現(xiàn)有數(shù)據(jù)集的科學(xué)價值，并指導(dǎo)了材料的發(fā)現(xiàn)工作。

在此，研究者通過高通量實驗，結(jié)合自動化質(zhì)量控制和光譜顯微鏡數(shù)據(jù)建模，演示了這種方法在三陽離子氧化物系統(tǒng)中的應(yīng)用。選擇的三陽離子氧化物組合物與低階氧化物組合物相比具有獨(dú)特的性質(zhì)，因此，可以進(jìn)行更昂貴和耗時的結(jié)構(gòu)和功能表征。這種方法不同于計算逆設(shè)計，在計算逆設(shè)計中，模型預(yù)測材料具有特定的性能，這是一種很有前途的策略，但受到了實驗性能計算預(yù)測和可合成材料計算生成的雙重挑戰(zhàn)的阻礙。研究者的方法，將策略從識別具有特定屬性的材料轉(zhuǎn)變?yōu)榭焖俸Y選可能具有任何屬性的材料。通過發(fā)布實驗和分析數(shù)據(jù)庫，研究者旨在加快社區(qū)對組合空間的選擇，并在其中發(fā)現(xiàn)具有廣泛屬性的材料。

由于組合空間的組合學(xué)，無論是通過實驗還是計算，發(fā)現(xiàn)具有理想性質(zhì)的復(fù)雜相都是非常具有挑戰(zhàn)性的。搜索材料項目中含有氧的條目，擁有一個相關(guān)的無機(jī)晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫條目，在排除惰性氣體和非金屬元素(He、Ne、Ar、Kr、Xe、Rn、C、N、F、P、S、Cl、Se、Br、I、H)的情況下，73個陽離子元素可生成755個1-陽離子氧化物。對雙陽離子氧化物進(jìn)行同樣的搜索，發(fā)現(xiàn)的材料數(shù)量增加到4345種，盡管對三陽離子氧化物進(jìn)行相應(yīng)的搜索，只得到3163種材料。

最終，研究者以Mg、Fe、Co、Ni、Cu、Y、In、Sn、Ce和Ta為基礎(chǔ)，從108個三陽離子氧化體系中篩選了376,752個不同的組分。候選相圖和具有突出光學(xué)性質(zhì)的三陽離子組成的數(shù)據(jù)模型，指導(dǎo)了具有復(fù)雜相依賴性質(zhì)的材料的發(fā)現(xiàn)，如Co-Ta-Sn取代合金氧化物的發(fā)現(xiàn)，其透明度、催化活性和在強(qiáng)酸電解質(zhì)中的穩(wěn)定性可調(diào)。這些結(jié)果，需要數(shù)據(jù)驗證與實驗設(shè)計的緊密耦合，以生成可靠的端到端高通量工作流，以加速科學(xué)發(fā)現(xiàn)。使用這種方法，就不需要使用自動化的高通量方法來測量感興趣的每一種材料屬性。（文：水生）

圖1 金屬氧化物庫的合成、表征和分析工作流程。

圖2 三陽離子氧化物光學(xué)制圖的說明性范例和總結(jié)。

圖3 Sn-Co-Ta氧化物的光學(xué)相分析。

圖4 利用濺射沉積薄膜對Sn-Co-Ta氧化物成分空間進(jìn)行后續(xù)研究。